一种用于磁流化床反应器的甲烷自热重整混合催化剂的制备方法

摘要

一种用于磁流化床反应器的甲烷自热重整混合催化剂的制备方法，本发明首先制备镍质量百分含量较低的镍镁铝凝胶和钴质量百分含量较高的钴铈铝凝胶，按一定的比例将镍镁铝凝胶和钴铈铝凝胶通过超声混合和超临界干燥的方法混合均匀，最后在空气气氛下焙烧获得混合催化剂。本发明通过设计具有不同催化性质的催化剂组成部分，并控制各部分的结合程度，保证既产生协同效应，又不发生化学结合，保持较高的甲烷转化率并提供还原性气氛以避免钴基成份的氧化失活；控制钴基成份活性金属含量较高保证较强的高温磁性，本发明可用于磁流化床反应器并提供催化氧化活性以消除重整过程产生的积碳，磁场强度可降低45%，反应效率提高10%以上。

主权项

一种用于磁流化床反应器的甲烷自热重整混合催化剂的制备方法，其特征在于包括以下步骤：（1）配制硝酸镁和硝酸铝的混合水溶液，其中硝酸镁与硝酸铝的质量比为0.04‑0.13:1，镁离子和铝离子总摩尔浓度为0.5‑1mol/L，在剧烈搅拌条件下滴加质量百分含量为0.5‑5%的氨水直至溶液pH值为7‑8，继续搅拌2‑4小时，得到镁铝水凝胶；（2）配制0.1‑0.3mol/L的硝酸镍水溶液，其中硝酸镍与步骤（1）中硝酸铝的质量比为0.06‑0.09:1，将硝酸镍水溶液缓慢滴加至剧烈搅拌的镁铝水凝胶中，之后滴加质量百分含量0.5‑5%的氨水直至溶液pH为9.5‑10.5，继续搅拌2‑4小时后，分别使用去离子水和无水乙醇抽滤洗涤，得到镍镁铝醇凝胶；（3）配制硝酸铈和硝酸铝的混合水溶液，其中硝酸铈与硝酸铝的质量比为0.03‑0.05:1，铈离子和铝离子总摩尔浓度为0.5‑1mol/L，在剧烈搅拌条件下滴加质量百分含量为0.5‑5%的氨水直至溶液pH值为7‑8，继续搅拌2‑4小时，得到铈铝水凝胶；（4）配制0.3‑0.6mol/L的硝酸钴水溶液，其中硝酸钴与步骤（3）中硝酸铝的质量比为0.19‑0.26:1mol/L，将硝酸钴水溶液缓慢滴加至剧烈搅拌的铈铝水凝胶中，之后滴加质量百分含量0.5‑5%的氨水直至溶液pH为9.5‑10.5，继续搅拌2‑4小时后，分别使用去离子水和无水乙醇抽滤洗涤，得到钴铈铝醇凝胶；（5）将镍镁铝醇凝胶和钴铈铝醇凝胶按0.4‑1:1的质量比在乙醇溶液中超声混合10‑30min，再置于高压釜内进行超临界干燥脱除乙醇，最后在空气气氛中500‑650℃焙烧2‑6小时，得到混合催化剂。