改性氧化石墨烯与聚酰亚胺原位接枝的复合材料的制备方法

摘要

本发明改性氧化石墨烯与聚酰亚胺原位接枝的复合材料的制备方法，包括以下步骤：⑴制备氧化石墨烯；⑵制备羧基化氧化石墨烯；⑶制备胺基化氧化石墨烯；⑷制备改性氧化石墨烯与聚酰亚胺原位接枝的复合材料。本发明以改性氧化石墨烯作为导电填料，利用石墨烯片层在聚合物内形成的“微电容”，通过与聚酰亚胺的原位聚合得到具有高介电常数的复合材料，从而将无机纳米粒子与有机高分子聚合物通过化学键结合起来。本发明制备的含“‘石墨烯‑聚合物‑石墨烯’层层结构”的改性氧化石墨烯与聚酰亚胺原位接枝的复合材料在不降低热学性能的同时，有效地提高了材料的机械性能和介电性能，提高了高分子材料本身的综合性能。

主权项

一种改性氧化石墨烯与聚酰亚胺原位接枝的复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：（1）制备氧化石墨烯向反应容器中依次加入2质量份的纳米石墨、1质量份的硝酸钠和85质量份的浓硫酸，冰水浴搅拌；待反应容器内温度降至5℃以下，将6质量份的高锰酸钾分批缓慢加入反应容器中，加热至35℃并持续30分钟；然后将100质量份的去离子水逐滴加入反应容器中，加热至98℃并持续15分钟；再依次向反应容器中加入300质量份去离子水和22质量份的30%过氧化氢；最后趁热抽滤，用去离子水洗至中性；再60℃真空干燥，得到氧化石墨烯；（2）制备羧基化氧化石墨烯将1质量份步骤（1）得到的氧化石墨烯与300质量份的去离子水在反应容器中超声配制成水溶液，加入75质量份的氢溴酸，搅拌24小时；然后向反应容器中加入21质量份的草酸，搅拌24小时；之后抽滤，用去离子水洗至中性；再60℃真空干燥，得到羧基化氧化石墨烯；（3）制备胺基化氧化石墨烯将1质量份步骤（2）得到的羧基化氧化石墨烯与1质量份的N,N'‑二环己基碳二亚胺超声分散于936质量份的N,N'‑二甲基乙酰胺中，搅拌4小时；然后加入1质量份的对苯二胺并在氮气或氩气保护下搅拌24小时；之后抽滤，用乙醇洗涤；再60℃真空干燥，得到胺基化氧化石墨烯；（4）制备改性氧化石墨烯与聚酰亚胺原位接枝的复合材料将适量步骤（3）得到的胺基化氧化石墨烯超声分散于18.8质量份的N,N'‑二甲基乙酰胺中，加入1质量份的4,4′‑二氨基二苯醚，搅拌至完全溶解；然后将1.1质量份的1,2,4,5‑均苯四甲酸二酐分成等量的四份依次加入反应容器中，持续搅拌4小时；将反应容器中的氧化石墨烯与聚酰胺复合材料倒入平底玻璃容器中成膜，在室温下挥发掉溶剂；最后在马弗炉中逐步升温至400℃进行关环反应，然后冷却至室温，得到含“‘石墨烯‑聚合物‑石墨烯’层层结构”的改性氧化石墨烯与聚酰亚胺原位接枝的复合材料；本制备方法的化学反应及结构式为：。