氮掺杂石墨烯/镍铁类水滑石双功能氧催化剂及其制备方法和应用

摘要

本发明涉及一种氮掺杂石墨烯/镍铁类水滑石的非贵金属双功能氧催化剂及其制备方法和在碱性介质中对析氧反应和氧还原反应的电催化应用。该催化剂以胶束为模板，水热条件下将镍铁类水滑石组装到氧化石墨烯上形成球状多孔的复合物，再在水热条件下，将氧化石墨烯还原的同时掺杂碳化氮纳米片，得到氮掺杂石墨烯/镍铁类水滑石氧催化剂。该方法包括：先将氧化石墨烯和金属盐分散到胶束中，碱性条件下水热合成氧化石墨烯/类水滑石复合物，产物在水热条件下掺杂碳化氮纳米片，得到本发明所述氧催化剂。所述氧催化剂在碱性条件下对析氧和氧还原兼具催化活性，稳定性和甲醇耐受性高，所用原料成本低、制备方法简单，便于大规模生产。

主权项

一种氮掺杂石墨烯/镍铁类水滑石双功能氧催化剂，其特征在于所述催化剂是以胶束为模板，在水热条件下，先将镍铁类水滑石组装到氧化石墨烯上形成氧化石墨烯/镍铁类水滑石复合物，然后在水热条件下进行氮化碳纳米片的掺杂和还原，形成氮掺杂石墨烯/镍铁类水滑石球状纳米复合物，所述氧化石墨烯记为GO，镍铁类水滑石记为LDH，氧化石墨烯/镍铁类水滑石记为GO/LDH，氮掺杂石墨烯记为NG，氮掺杂石墨烯/镍铁类水滑石记为NG/LDH；所述氮掺杂石墨烯/镍铁类水滑石双功能氧催化剂的制备方法，其特征在于包括以下具体步骤：(a)GO/LDH复合物的制备将一定量GO分散于乙二醇中，使其浓度为1.0mg/mL，超声分散1小时，3000rpm离心10min除去未剥离的GO，得到剥离的GO分散液，取该分散液20mL，按一定摩尔比向其中加入六水合氯化镍和六水合氯化铁，使金属离子总浓度为0.04mol/L，搅拌使其完全溶解，然后缓慢加入0.6g十二烷基磺酸钠，搅拌条件下使其全部溶解后匀速滴入10mL含有0.16g NaOH的乙二醇溶液，将该混合液移入反应釜中，于160℃反应24h，反应液离心分离后，分别用去离子水和乙醇洗涤三次，干燥后即为GO/LDH复合物；(b)C₃N₄纳米片的制备将一定量三聚氰胺于500～700℃在氮气气氛中煅烧4h，得到C₃N₄固体，称取0.5g C₃N₄溶解于14mL浓硫酸溶液中，室温搅拌两小时后加入50mL去离子水稀释，然后超声1h，再将混合液洗至中性，得到C₃N₄纳米片水溶液；(c)NG/LDH氧催化剂的制备将步骤(a)中所得的GO/LDH复合物分散于水溶液中，使其浓度为2mg/ml，移取50ml该溶液，搅拌条件下向该溶液中匀速滴加30mL浓度为0.25～0.75mg/mL的C₃N₄纳米片溶液，混匀后移至反应釜中，于180℃条件下反应20h，所得固体样品离心分离后用去离子水和乙醇洗涤三次，干燥后得双功能氧催化剂NG/LDH。