表面具有梯度变化包覆层的硅复合负极材料的制备方法

摘要

本发明公开了一种表面具有梯度变化包覆层的硅复合负极材料的制备方法。该方法针对硅负极材料现有改性的不足之处，首先制备多孔硅材料，在此基础上利用化学气相沉积的方法在多孔硅材料表面均匀沉积由单质Si向SiC再向C过渡结构的包覆层。实验在具有分段温度和气氛可独立控制多个炉腔的多级气相沉积反应炉中进行。本发明与现有技术相比，其表面的包覆层实现了梯度变化的过程，并没有形成明显的界面结构，包覆层紧密，有效抑制了硅基负极材料在电池充放电过程中的体积效应和导电率，大大提高了材料的循环稳定性。该方法工艺简单，适合大规模工业化生产，在锂离子电池领域具有广泛的应用前景。

主权项

表面具有梯度变化包覆层的硅复合负极材料的制备方法，其特征在于包括以下步骤：(1)按照摩尔比Mg∶Si＝2～4∶1称取镁粉和介孔二氧化硅粉末，进行球磨混合处理，所获得的前驱体于气氛保护下由室温以升温速率为2～8℃/min加热至650～750℃，再保温3～5h得到烧结料；所述气氛条件为含5％～10％体积分数H₂的氩氢混合气体；(2)将步骤(1)中所获得的烧结料加入到1M的盐酸溶液中搅拌均匀，以去离子水和乙醇反复清洗，再于80℃条件下真空干燥10h；(3)将步骤(2)中所获得粉体材料置于具有分段温度和气氛可独立控制的多个炉腔的多级气相沉积反应炉中进行梯度变化包覆处理；所述多级气相沉积反应炉的保温段气氛条件满足下列条件：保温段分段炉膛个数为n，3≤n≤12，整个保温段气氛为惰性气体、硅源气体、碳源气体的混合气体，硅源和碳源气体为气相沉积气体，所述气相沉积气体占总气氛的体积百分含量为2％～25％；硅源气体和碳源气体的相对百分含量呈现递变的过程，硅源气体的相对百分含量由第1炉膛区的100％等差递减至第n炉膛区的0，碳源气体的相对百分含量有第一炉膛区的0等差递增至第n炉膛区的100％；气相沉积热处理温度为700℃～1000℃，时间为3～12h；所述粉体材料经过气相沉积包覆后于惰性气体条件下降至室温即可获得表面具有梯度变化包覆层的硅复合负极材料。