用于甲烷催化燃烧的整体式催化剂及其制备方法

摘要

一种用于甲烷催化燃烧的整体式催化剂及其制备方法。催化剂包括载体、载体上涂层及负载上，载体为堇青石蜂窝陶瓷，涂层为γ-Al₂O₃溶胶过渡涂层及CeO₂-Y₂O₃溶胶助剂涂层。制备方法：将堇青石蜂窝陶瓷浸渍在γ-Al₂O₃溶胶中，烘干焙烧，得到涂覆有γ-Al₂O₃溶胶过渡涂层的载体；将γ-Al₂O₃溶胶过渡涂层的载体浸渍在CeO₂-Y₂O₃溶胶中得到担载体；以钯Pd溶胶作为活性组分，将钯Pd溶胶涂覆在担载体之上，得到整体式催化剂且钯的负载量占整体式催化剂总质量的0.05%～0.2%；所述钯Pd溶胶为硝酸钯溶胶、醋酸钯溶胶或氯化钯溶胶。本发明对甲烷的催化燃烧转化率高，钯Pd用量少。

主权项

一种用于甲烷催化燃烧的整体式催化剂的制备方法，所述的整体式催化剂包括载体及涂覆在载体上的涂层，以及负载在涂层之上的贵金属，载体为堇青石蜂窝陶瓷(1)，且所述堇青石蜂窝陶瓷(1)的通道密度在100～600目/平方英寸的范围之间，所述涂层为γ‑Al₂O₃溶胶过渡涂层(2)及负载在γ‑Al₂O₃溶胶过渡涂层上的CeO₂‑Y₂O₃溶胶助剂涂层(3)，所述贵金属为钯Pd(4)，其特征是：步骤1以堇青石蜂窝陶瓷为载体，将堇青石蜂窝陶瓷浸渍在质量百分比浓度在25％～30％之间的γ‑Al₂O₃溶胶中，浸渍时间为5～30min，取出后烘干、焙烧，得到涂覆有γ‑Al₂O₃溶胶过渡涂层的载体且γ‑Al₂O₃溶胶过渡涂层的质量占涂覆有γ‑Al₂O₃溶胶过渡涂层的载体质量的10％～15％，烘干温度为50℃～120℃，烘干时间为2～10h，焙烧温度为450℃～1000℃，焙烧时间为2～10h，重复烘干、焙烧过程2～5次，步骤2将γ‑Al₂O₃溶胶过渡涂层的载体浸渍在CeO₂‑Y₂O₃溶胶中，浸渍时间为5～30min，经烘干、焙烧后，在γ‑Al₂O₃溶胶过渡涂层表面形成CeO₂‑Y₂O₃溶胶助剂涂层并得到担载体；烘干条件为50℃～120℃，烘干时间为2～10h，焙烧条件为450℃～1000℃，焙烧时间为2～10h；所述CeO₂‑Y₂O₃溶胶采用如下方法得到：按Ce与Y摩尔比在6：1～1：3之间，按金属离子Ce,Y摩尔量总和与柠檬酸(C₆H₈O₇)摩尔量之比在1：2～5：1之间，分别称取Ce(NO₃)₃·6H₂O、Y(NO₃)₃·6H₂O及C₆H₈O₇固体粉末，并将这三种固体粉末分别完全溶解于蒸馏水中，得到三种溶液，再将这三种溶液混合在一起并进行搅拌，得到混合溶液，随后将混合溶液加热至50℃～120℃后保温直到形成CeO₂‑Y₂O₃溶胶，步骤3以钯Pd溶胶作为活性组分，将钯Pd溶胶涂覆在担载体之上,得到整体式催化剂且钯的负载量占整体式催化剂总质量的0.05％～0.2％；所述钯Pd溶胶为硝酸钯溶胶、醋酸钯溶胶或氯化钯溶胶，且钯Pd溶胶制备方法如下：步骤3.1分别按硝酸钯，醋酸钯及氯化钯中的钯与柠檬酸之摩尔比为1:1～1:5的比例，称取硝酸钯，醋酸钯，氯化钯和柠檬酸的固体粉末，并分别配制成硝酸钯的硝酸溶液、醋酸钯的醋酸溶液、氯化钯酸溶液及柠檬酸的水溶液，所述氯化钯酸溶液采用以下方法配制：将氯化钯固体粉末加入至正丁醇且正丁醇没过氯化钯固体粉末，再在氯化钯固体粉末与正丁醇的混合液中滴加质量浓度为37％的盐酸，直至氯化钯固体完全被溶解，步骤3.2将硝酸钯的硝酸溶液、醋酸钯的醋酸溶液、氯化钯酸溶液分别加入到柠檬酸的水溶液中，分别室温搅拌30min～60min，并用质量浓度为25％～28％的氨水调节pH至6～10，继续搅拌至形成溶胶，即得硝酸钯溶胶、醋酸钯溶胶及氯化钯溶胶。