无金属掺杂氮功能化介孔碳催化剂及其制备和应用

摘要

本发明涉及一种无金属掺杂氮功能化介孔碳催化剂及其制备和应用。所述的无金属掺杂氮功能化介孔碳催化剂的前驱体包括质量含量为20～85％的模板剂、质量含量为10～75％的含氮化合物和质量含量为5～50％的过渡金属盐。本发明在过渡金属存在的条件下高温碳化含氮化合物，形成高氮含量的吡啶氮和石墨氮(N_x-C)复合结构，显著提高对氧的催化活性；本发明通过酸洗去除氮掺杂介孔碳催化剂中的过渡金属，从而避免了含过度金属催化剂在强酸和强碱条件下的失活(腐蚀)，具有稳定性高，不易中毒等特点，在燃料电池以及金属-空气电池、超级电容器、储能电池微生物燃料电池处理废水等领域具有良好的应用前景。

主权项

一种无金属掺杂氮功能化介孔碳催化剂的制备方法，其特征在于，具体步骤为：   第一步：将模板剂、含氮化合物和过渡金属盐溶于溶剂中，所述的过渡金属盐为硫酸亚铁、硫酸铁、硝酸铁、硫酸钴、硝酸钴、硫酸铈、硝酸铈、硫酸锰、硫酸镍、磷钨酸和磷钼酸中的一种以上，所述的溶剂为水、甲醇、乙醇、丙酮或四氢呋喃，超声6~8h，干燥，得前驱体，所述的前驱体中含氮化合物的质量含量为10~75%，过渡金属盐的质量含量为5~50%，模板剂的质量含量为20~85%，上述的质量含量以前驱体的总质量为基准；所述的含氮化合物为聚乙烯亚胺、聚二烯丙基二甲基氯化铵、聚（2‑丙烯酰胺‑2‑甲基‑1‑丙磺酸）和聚乙烯吡咯烷酮以及以上化合物中的一种或几种；   第二步：将第一步所得的前驱体在惰性气体气氛保护下升温至600～1000℃焙烧还原处理1~3h，得一次碳化材料；   第三步：将第二步所得的一次碳化材料用过量酸液于室温下酸洗处理12~24h，离心、去离子水清洗后干燥，得含氮介孔碳材料；   第四步：将第三步所得的含氮介孔碳材料用过量硫酸于25~80℃下再次酸洗处理6~8h，离心、去离子清洗后干燥，并再次在惰性气体气氛保护下升温至600～1000℃焙烧还原处理1~3h，得无金属掺杂氮功能化介孔碳催化剂。