氮在碳网格上的少量掺杂生长金属性单壁碳纳米管的方法

摘要

本发明涉及金属性单壁碳纳米管的直接、大量、可控制备领域，具体为一种氮在碳网格上的少量掺杂生长高质量、金属性单壁碳纳米管的方法。以有机气态烃为碳源气体，以氢气为载气，以二茂铁为催化剂前驱体，以硫粉为生长促进剂，以三聚氰胺或者尿素等含氮有机物为氮源；在一定温度下同时进行单壁碳纳米管的生长和氮元素的掺杂，通过调控实验条件实现了氮元素在碳网格上的掺杂，最终获得高质量、金属性的单壁碳纳米管宏量样品。本发明实现了金属性单壁碳纳米管大量、直接控制生长，克服了现有化学和物理方法分离过程中对单壁碳纳米管本征结构破坏严重、过程复杂、而直接通过氮掺杂制备金属性单壁碳纳米管方法中引入结构缺陷等问题。

主权项

一种氮在碳网格上的少量掺杂生长金属性单壁碳纳米管的方法，其特征在于，通过氮元素的少量掺杂选择性制备高质量、金属性单壁碳纳米管，具体步骤如下：将含有二茂铁、含氮有机物和硫粉的片状混合物放置于反应炉的炉管内低温区，再以100‑300毫升/分钟的流量通入保护气氢气的同时，以20℃/min的速率将炉温升至1000‑1200℃；当温度稳定后，再通入碳源气体，调高氢气流量，此时氢气为载气和保护气，并将二茂铁、含氮有机物和硫粉的片状混合物同时推到炉温为100‑150℃处挥发，进行化学气相沉积生长单壁碳纳米管及氮元素的原位掺杂，形成氮掺杂单壁碳纳米管；其中，载气流量为300‑1000毫升/分钟，二茂铁、含氮有机物和硫粉的重量比为100:（50‑100）:（0.1‑2），碳源气体为有机气态烃，其流量为2‑10毫升/分钟，含氮有机物为三聚氰胺或尿素，生长时间为10‑60分钟；氮元素以直接取代碳元素的方式掺杂在单壁碳纳米管的石墨烯网格内，其原子掺杂量为0.02‑0.5%；氮掺杂单壁碳纳米管表现为金属性，直径分布在1.0‑2.0nm之间，其氧化温度为600℃以上，其集中氧化温度为880℃；将制备得到的单壁碳纳米管均匀置于反应炉的炉管内，在300‑400℃下氧化2‑4h；待样品冷却到室温，取出并浸泡于浓度为15‑35wt%的盐酸溶液中，在70‑90℃下清洗直至盐酸溶液不再变色为止，用去离子水清洗该样品直至pH为7，在100‑150℃下真空干燥。