一种基于单颗粒质谱的大气颗粒物实时源解析方法

摘要

本发明涉及一种基于单颗粒质谱的大气颗粒物实时源解析方法，其包括：利用在线测量和离线测量方法测量目标大气颗粒物，得到颗粒物在线成分数据、单颗粒在线质谱数据和分粒径的颗粒物离线成分数据；使用软件包得到定量后的多时间分辨率的单颗粒质谱数据；分别利用分类方法和模型得到基于分类方法和模型的颗粒物类型库和浓度矩阵；利用基于模型的颗粒物类型库和浓度矩阵对基于分类方法的颗粒物类型库和浓度矩阵进行对比验证，得到基于最优分类方法的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵；将基于模型的与基于最优分类方法的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵进行优化组合，得到优化后的颗粒物源解析结果。本发明可以广泛应用于大气颗粒物污染控制中。

主权项

一种基于单颗粒质谱的大气颗粒物实时源解析方法，利用在线测量方法直接对目标大气颗粒物进行在线测量，得到颗粒物在线成分数据和单颗粒在线质谱数据；其特征在于，所述方法还包括以下步骤：1)利用离线膜采样方法对目标大气颗粒物进行采样后得到膜样品，并利用离线测量方法对膜样品的成分进行离线测量，得到分粒径的颗粒物离线成分数据；2)使用YAADA软件包对单颗粒在线质谱数据进行初步整理，得到不同时间分辨率下和不同粒径下的单颗粒化学成分数据；利用颗粒物在线成分数据和分粒径的颗粒物离线成分数据对不同时间分辨率下的单颗粒化学成分数据进行定量，得到不同时间分辨率下的量化系数库；利用分粒径的颗粒物离线成分数据对不同粒径下的单颗粒化学成分数据进行定量，得到不同粒径下的量化系数库，由不同时间分辨率下和不同粒径下的量化系数库得到定量后的多时间分辨率的单颗粒质谱数据；3)分别利用自适应共振神经元网络分类方法和K均值分类方法对步骤1)中的单颗粒在线质谱数据进行分类，建立基于自适应共振神经元网络分类方法和基于K均值分类方法的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵；根据步骤2)中定量后的多时间分辨率的单颗粒质谱数据，利用PMF模型对目标大气颗粒物进行受体源解析，得到基于PMF模型的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵；根据步骤2)中定量后的多时间分辨率的单颗粒质谱数据和目标区域大气环境颗粒物已知的源谱数据，利用CMB模型对目标大气颗粒物进行受体源解析，得到基于CMB模型的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵；4)利用基于PMF模型和基于CMB模型的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵对基于自适应共振神经元网络分类方法的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵进行对比验证，并利用基于PMF模型和基于CMB模型的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵对基于K均值分类方法的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵进行对比验证；分别考察基于自适应共振神经元网络分类方法和K均值分类方法的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵的合理性和相似度，将颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵的合理性和相似度相对较高的分类方法确定为最优分类方法，得到基于最优分类方法的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵；5)将基于PMF模型和基于CMB模型的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵分别与基于最优分类方法的颗粒物类型库和颗粒物时间浓度矩阵进行优化组合，得到优化后的颗粒物源解析结果，实现针对污染过程的颗粒物来源解析。