发明名称 一种电化学溶胀石墨制备石墨烯的方法
摘要 一种电化学溶胀石墨制备石墨烯的方法是石墨成分组成的多孔电极及其阵列与电解液及多孔绝缘聚合物构成电解池,在程序化电压电流作用下,石墨的原子尺度的二维原子层与层之间有非纯碳元素成分生成,石墨的二维原子层间距增大,石墨成分的体积膨胀增大,并通过非纯碳元素成分的非凝聚态处理制备出缺陷低的石墨烯。本发明具有成本低,效率高,质量好,安全性好,石墨烯单片大,导热导电性好,可规模化生产的优点。
申请公布号 CN103693638B 申请公布日期 2015.08.19
申请号 CN201310659172.5 申请日期 2013.12.09
申请人 中国科学院山西煤炭化学研究所 发明人 王俊中;郭全贵;王会香;闫蕊
分类号 C01B31/04(2006.01)I 主分类号 C01B31/04(2006.01)I
代理机构 太原市科瑞达专利代理有限公司 14101 代理人 刘宝贤
主权项 一种电化学溶胀石墨制备石墨烯的方法,其特征在于包括如下步骤:石墨成分组成的多孔电极及其阵列与电解液及多孔绝缘聚合物构成电解池,在程序化电压电流作用下,石墨的原子尺度的二维原子层与层之间有非纯碳元素成分生成,石墨的二维原子层间距增大,石墨成分的体积膨胀增大,并通过非纯碳元素成分的非凝聚态处理制备出石墨烯;所述的石墨成分组成的多孔电极分为阳极电极和阴极电极,阳极电极和阴极电极都含有质量比50%以上的石墨成分,电极是纯石墨成分,或者是石墨与碳纤维、或金属中的至少一种组成的组合体电极;所述的纯石墨成分组成的阳极电极、阴极电极是石墨粉、片、纸或柱状,其石墨原料来自柔性石墨、柔性石墨纸、10层以上石墨烯或商业的石墨烯微片中的至少一种;所述的纯石墨成分的阳极电极或阴极电极,纯石墨成分电极构造具有多孔性,微米级孔为主,比表面积大于1 m<sup>2</sup>/g,其电阻率小于1千欧姆•米;所述组合体电极是多孔性,微米级孔为主,比表面积≥1 m<sup>2</sup>/g,电阻率小于500欧姆•米;所述的阳极电极和阴极电极两种类型形成阵列,阳极和阴极的间距在1‑50 mm,电极之间由多孔绝缘聚合物隔开,多孔绝缘聚合物是袋或膜,聚合物袋或膜平均孔径在0.2‑10 µm;所述的电解液是由电解质和极化溶剂所组成,其中电解质为高氯酸钠,极化溶剂中为碳酸二甲酯和水,电解液中包含浓度在5‑300 g/L之间的高氯酸钠,并且电解液中包含质量百分比0.1%‑20%的水;所述的电解液与多孔电极中石墨成分的比例控制在1 ‑ 100 ml/g之间;所述的程序化电压电流包括电压在零附近变化,其变化范围大于6V,输出电流密度对多孔电极中石墨成分比例在0.001 ‑ 0.1 A/g,电流流动方向交替变换,其变换时间范围10秒‑10小时之间,其充电体系的温度被控制在20‑60℃之间;所述的非纯碳元素成分包含氯元素、氧元素、氢元素和钠元素;所述的非凝聚态处理包含(1)对电化学溶胀的石墨进行热处理、超声化学处理中的至少1种,(2)步骤(1)处理后进行分离,对石墨烯进行洗涤纯化,干燥得到石墨烯产品;所述非凝聚态处理中的热处理包含150℃ ‑ 800℃的加热5-50分钟,用于热膨胀的溶胀石墨中电解液的含量在质量百分比40%‑90%之间;所述的非凝聚态处理中的超声化学处理包含把电化学溶胀的石墨或石墨烯聚集体放在液体中低强度超声处理,液体中含有二甲基甲酰胺溶液、pH&gt;9的碱性水溶液或pH&lt;6的酸性水溶液,石墨烯的浓度在0.1‑100g/L之间,超声处理时间在0.5‑6h之间;所述石墨烯洗涤包含三步,(1)碱性水溶液洗涤除去非纯碳元素成分和表面固相杂质,(2)酸性水洗中和,(3)然后去离子水或纯水洗涤,洗涤时,石墨烯对液体的浓度在 0.01‑100g/L之间;所述的干燥是在60-100℃,空气气氛中干燥1‑24h。
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