用于从天然气和二氧化碳制备合成气的催化剂及其制备方法

摘要

本发明公开了一种用于从天然气和二氧化碳制备合成气的催化剂，以及制备该催化剂的方法。更具体地，使用二氧化碳以经济的方式执行联合重整工艺，其中以保持预定比例的一氧化碳/二氧化碳/氢气(H₂/(2CO+3CO₂)＝0.85-1.15)的方式同时进行天然气蒸汽重整与甲烷的二氧化碳重整。按照该方式，将该催化剂用于制备适于甲醇合成和费-托合成的合成气。本发明还公开了一种在由Ni/Ce/MgAlOx或者Ni/Ce-Zr/MgAlOx组成的特异催化剂上制备合成气的方法。该催化剂不会受到反应期间由产生焦炭所引起的失活以及反应期间由所添加的水使镍再次氧化所引起的失活。因此，该催化剂与其它用于联合重整的催化剂相比显示出优异的活性。

主权项

一种制备合成气的方法，包括：在反应温度为800‑1000℃、反应压力为0.5‑20atm、空速为1000‑500000h^‑1，以及CH₄/H₂O/CO₂的摩尔比为1/1.0‑2.0/0.3‑0.6的条件下，在通过以700‑1000℃的温度用氢气还原其中同时执行天然气蒸汽重整与甲烷二氧化碳重整的联合重整用催化剂而获得的催化剂上，进行其中同时执行天然气蒸汽重整与甲烷二氧化碳重整的联合重整工艺，其中所述其中同时执行天然气蒸汽重整与甲烷二氧化碳重整的联合重整用催化剂包含Ce/MgAlO_x或Ce‑Zr/MgAlO_x作为载体，基于载体分别包含担载在MgAlO_x上的3‑20wt％的Ce或Ce‑Zr，其中MgAlO_x中MgO/Al₂O₃的摩尔比为0.2‑0.8；以基于载体的5‑20wt％的量担载在Ce/MgAlO_x或Ce‑Zr/MgAlO_x载体上作为活性成分的Ni，并且所述催化剂在600‑1000℃的温度下煅烧之后的比表面积为80‑200m²/g，其中所述联合重整工艺获得的CH₄转化率和CO₂转化率分别保持为80％或更高以及45％或更高，并且H₂/(2CO+3CO₂)的摩尔比保持为0.85‑1.15。