用于室温下肼分解制氢的镍基金属催化剂及其制备和应用

摘要

本发明涉及一种用于室温下肼分解制氢反应的催化剂及其制备方法，具体地说是以含镍水滑石为前驱体制备的单活性中心和双活性中心催化剂及其制备方法，催化剂组成为X/M-N，贵金属X(Pt，Ir，Rh，Au，Pd，Ru)的负载量为0～30wt％，金属M(Ni，Co，Mg，Cu)的负载量为10～80wt％，N(Al，Fe，Mn)为氧化物。本发明催化剂具有反应活性高和选择性好的特点，它能够在室温使肼快速分解制得氢气，选择性最高可达100％，提供了一种制备不含CO的清洁氢气的方法。本发明催化剂原料易得，工艺简单，具有很好的应用前景。

主权项

镍基催化剂促进纯肼或水合肼分解制备氢气的方法，其特征在于，采用的镍基金属催化剂通式为X/M‑N，X为贵金属Pt、Ir、Au、Rh、Ru、Pd中的一种或两种以上组合；M为Ni，或Ni与Co、Mg、Cu中的一种或两种以上组合；N为Al₂O₃，或Al₂O₃与Fe、Mn的氧化物中的一种或两种以上组合；N中的非氧元素与M的原子比为1～5:1；所述的催化剂中，X的重量为催化剂总重量的0～30％，其中Ni的担载量为10～80wt％；所述镍基金属催化剂的制备方法为：(1)水滑石前驱体的制备将配方量的金属M和N的可溶性盐溶于去离子水中溶解，得到M+N的浓度为0.10mol/L的溶液，配置浓度为0.15mol/L的碱溶液50mL并置于20～50℃水浴锅中，在搅拌下将等体积的金属盐溶液加入碱液中，碱液中逐渐有沉淀析出；充分沉淀后调节体系的pH为9～11，然后将水浴温度升至50～80℃，在该温度下晶化1～24h，将晶化后的物质依次经过过滤、洗涤、烘干处理后，得到水滑石前驱体；M为Ni、Co、Mg、Cu中的一种或两种以上组合、且必含有Ni,N为Al、Fe、Mn的氧化物中的一种或两种以上组合、且必含有Al₂O₃；(2)镍基金属催化剂的制备A.将步骤1)得到的水滑石前驱体进行还原反应处理，即可得到单活性中心金属催化剂；或B.将步骤1)得到的1g水滑石前驱体分散于100mL去离子水中，在50～80℃水浴中搅拌6～24h，然后将贵金属X的前驱体溶液缓慢加入其中，以沉淀阳离子所需OH^‑摩尔数5～10倍的尿素或碳酸铵为沉淀剂，在80～100℃下继续搅拌8～24h，沉淀物经过滤、洗涤、烘干以及还原过程，得到双活性中心催化剂；X为贵金属Pt、Ir、Au、Rh、Ru、Pd中的一种或两种以上组合；所述的纯肼或水合肼分解制氢的反应温度为20～50℃。