ZrO₂负载的Mn基高温脱硫剂及其制备方法

摘要

本发明公开了一种可用于直接碳固体氧化物燃料电池的ZrO₂负载的Mn基高温脱硫剂及其制备方法。该脱硫剂采用分步沉淀法，以八水合氧氯化锆（ZrOCl₂·8H₂O）、六水合硝酸钇（Y(NO₃)₃·6H₂O）、四水合硝酸锰（Mn(NO₃)₂·4H₂O）、碳酸钠（Na₂CO₃）、十二烷基磺酸钠（SDS）为原料，经过沉淀、老化、洗涤、干燥、煅烧工序制备出氧化锆（ZrO₂）负载的Mn基高温脱硫剂。通过上述方法所制备的高温脱硫剂，筛选出10目-20目之间的颗粒进行脱硫性能测试，在800℃的高温下能将模拟煤气中的硫最低脱除到2ppm以下，具有可用温度高（>800℃）、比表面积大、脱硫精度高、硫容大的优点。

主权项

一种ZrO₂负载的Mn基高温脱硫剂，其特征在于，它是一种可用温度≥800℃的高温脱硫剂，能将模拟煤气中的硫最低脱除到2ppm以下，能够用于直接碳固体氧化物燃料电池气体脱硫，利用分步沉淀法制备；该脱硫剂以氧化锆ZrO₂为载体，利用碳酸钠Na₂CO₃将八水合氧氯化锆ZrOCl₂·8H₂O、六水合硝酸钇Y(NO₃)₃·6H₂O进行沉淀后，再加入SDS分散剂，再加入四水合硝酸锰Mn(NO₃)₂·4H₂O将锰沉淀，再经过滤、洗涤、干燥、煅烧后制得成品高温脱硫剂；具体步骤如下：a、设定八水合氧氯化锆ZrOCl₂·8H₂O的摩尔量为x mol，加入0.01x mol的六水合硝酸钇Y(NO₃)₃·6H₂O后，加入去离子水，使Zr的浓度为0.25mol/L，加入1.01x mol的Na₂CO₃使Zr、Y沉淀，恒温水浴50℃，不断搅拌保温20min；b、加入0.04x mol的十二烷基磺酸钠SDS作为分散剂，加入量为Zr摩尔数的1/25；不断搅拌15min；c、按照Zr与Mn的摩尔比分别为10:1、10:2、10:4、10:6、10:8，制备上述步骤b）的材料5份，分别加入0.1x mol、0.2x mol、0.4x mol、0.6x mol、0.8x mol Mn(NO₃)₂·4H₂O，搅拌均匀后再分别加入0.1x mol、0.2x mol、0.4x mol、0.6x mol、0.8x mol Na₂CO₃，常温下搅拌30min；d、将沉淀物用去离子水过滤、洗涤2次，60℃干燥12h后，在800℃下煅烧3h；制备出Zr：Mn摩尔比分别为10:1、10:2、10:4、10:6、10:8的ZrO₂负载的Mn基高温脱硫剂。