常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法

摘要

本发明公开了一种常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法，首先称取硝酸镍或硝酸铜配制成溶液，然后将载体硅藻土浸渍到硝酸镍溶液或硝酸铜溶液中，浸渍后取出烘干，烘干后进行焙烧，焙烧后得到金属氧化物催化剂，将所得金属氧化物催化剂置于氢气等离子体中还原；还原后将其均匀负载在玻璃纤维上，置于等离子体反应器中，然后将原料气通入等离子体反应器中进行催化反应，反应后将所得气体产品进行分析。通过本发明技术方案，可以在常温常压下实现苯加氢制备环己烷，其工艺简单，反应条件温和，大大降低了能量消耗。并且原料的转化率可以达到90%以上，环己烷的选择性较高，其选择性可达到75%以上。

主权项

一种常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法，其特征在于，所述制备方法包括以下步骤：a、金属氧化物催化剂的制备：称取硝酸镍Ni(NO3)2或硝酸铜Cu(NO3)2，加入水配制成摩尔浓度为0.1～1.5mol·L‑1的溶液，然后称取催化剂载体硅藻土，将硅藻土浸渍到配制的硝酸镍溶液或硝酸铜溶液中，硅藻土与硝酸镍溶液或硝酸铜溶液二者之间的加入量比例为1g：5～20ml，浸渍8～14h，浸渍后取出进行烘干，烘干后将其置于马弗炉中进行焙烧，焙烧温度为400～650℃，焙烧时间为2～6h，焙烧后得到金属氧化物催化剂，将焙烧后的金属氧化物催化剂置于氢气等离子体中，还原15～60min；b、将步骤a得到的金属氧化物催化剂均匀负载在玻璃纤维上，得到金属氧化物负载型催化剂；所述金属氧化物催化剂与玻璃纤维二者之间的质量配比为1～5:1；c、将步骤b所得金属氧化物负载型催化剂先置于等离子体反应器中，所述金属氧化物催化剂与等离子体反应器容积之间加入量的比例为0.1～1.0g：24mL，通过等离子体反应器上设有的进气口以及流量调节装置，将原料气氢气、氩气和苯蒸汽同时通入等离子体反应器中，苯蒸汽是通过氩气携带进入等离子体反应器中，氩气携带苯蒸汽过程中氩气的体积是所携带苯蒸汽体积的7～9倍，氢气与氩气通入时二者的流量比例为0.5～4：1，通入的原料气在金属氧化物负载型催化剂的作用下进行反应，反应时间为8～16s，等离子反应器中为常压，温度为10～60℃；    d、反应结束后，所得气体产品从等离子体反应器的出气口排出，排出后进行收集，然后采用气相色谱分析仪进行分析。2．根据权利要求1所述的常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法，其特征在于：步骤a中所述称取硝酸镍Ni(NO3)2或硝酸铜Cu(NO3)2，加入水配制成摩尔浓度为0.3～1.0mol·L‑1的溶液。3．根据权利要求1所述的常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法，其特征在于：所述硅藻土与硝酸镍溶液或硝酸铜溶液二者之间的加入量比例为1g：8～15ml。4．根据权利要求1所述的常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法，其特征在于：步骤a中所述浸渍后取出进行烘干，烘干时烘干温度为80～150℃，烘干时间为4～7h。5．根据权利要求1所述的常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法，其特征在于：所述等离子体反应器采用石英介质，石英介质的厚度为2～4mm；所述等离子体反应器采用的电极为铜电极、铝电极或不锈钢电极；电极间的放电间隙为4～20mm。6．根据权利要求5所述的常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法，其特征在于：所述电极间的放电间隙为6～12mm。7．根据权利要求1所述的常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法，其特征在于：步骤c中所述苯蒸汽是通过氩气携带进入等离子体反应器中，所述氩气携带苯蒸汽是氩气通入装有液体苯的恒温容器中，在10～30℃恒温、达到饱和蒸汽压的条件下氩气带出苯蒸汽通入等离子体反应器中。8．根据权利要求7所述的常压等离子体协同催化苯加氢制备环己烷的方法，其特征在于：所述氩气携带苯蒸汽是氩气通入装有液体苯的恒温容器中，在15～25℃恒温、达到饱和蒸汽压的条件下氩气带出苯蒸汽通入等离子体反应器中。