核-壳结构的钆钇锑基复合磁性颗粒光催化剂、制备及应用

摘要

核-壳结构的催化材料，γ-Fe2O3-Y3-xGdxSbO7(0.5≤x≤1)、SiO2-Y3-xGdxSbO7(0.5≤x≤1)、MnO-Y3-xGdxSbO7(0.5≤x≤1)；γ-Fe2O3、SiO2和MnO的粒径为0.06-2微米，Y3-xGdxSbO7(0.5≤x≤1)包裹核后粒径为0.08-1.2微米；核-壳结构的催化材料的应用，通过磁场装置和核-壳结构光催化材料构成的反应系统降解废水中的有机污染物五氯苯酚、阿特拉津、敌草隆和染料罗丹明B等，磁场装置是强度可调式交变磁场发生器，光源为氙灯或高压汞灯；上述三种磁性复合光催化材料的体积百分比各占体积比均为三分之一，使其均匀分布在水溶液内，并同时采用充氧曝气；整个光照反应在密闭不透光的环境下进行。通过多靶磁控溅射沉积方法、脉冲激光溅射沉积方法或金属有机物化学气相沉积方法在磁性颗粒核上面负载新型催化剂。

主权项

核‑壳结构的催化材料磁性颗粒核‑Y3‑xGdxSbO7，0.5≤x≤1，的制备方法，其特征是采用金属有机物化学气相沉积的方法制备磁性颗粒核‑Y3‑xGdxSbO7，0.5≤x≤1 ：金属有机物化学气相沉积MOCVD设备主要由源供给系统、反应室、加热系统、气体输运和流量控制系统、真空和低压控制部分、排气系统、操作控制系统和安全保护系统构成，MOCVD设备采用立式不锈钢反应室，高纯石墨包敷的衬底托盘直径52mm，可旋转，电阻加热，温度范围200‑900℃，采用英国欧陆808控温仪控温，精度±1℃，反应气体和金属有机化合物源蒸气进入反应室，通过喷嘴与衬底托盘之间的距离微调来控制衬底表面气体气流的均匀分布，固体金属有机化合物源盛在鼓泡瓶内，温度由HA8800型半导体热阱控制，控温精度±0.1℃，生长时由高纯度的氩气载气流经鼓泡瓶把金属有机化合物源蒸气携带到反应室，所有金属有机化合物源流经的管路都采用加热带保温，高于金属有机化合物源工作温度5～10℃，避免金属有机化合物源蒸气在管道中沉积，反应气体为高纯O2，为了避免发生预反应，金属有机化合物源管路和反应气体管路分别进入反应室后再混合，催化剂薄膜在生长过程中的低压，由日本产的无油干泵DVT‑300提供，MOCVD设备在低压条件下稳定运行，调节压力精度小于1％，反应体系前驱体原料乙酰丙酮钇、乙酰丙酮钆、三甲基溴化锑(V)蒸气由载气Ar稀释输运至反应室，在反应室内利用激光或紫外光照射使上述原料蒸气发生光化学反应，加速前驱体分解，各前驱体在气相充分混合，通过控制各气相金属源的流量来控制薄膜的组分，衬底基片为铁磁性颗粒核γ‑Fe2O3、顺磁性颗粒核SiO2或反铁磁性颗粒核MnO，金属有机物化学气相沉积MOCVD沉积过程涉及多种气态反应物，通过化学合成反应和氧化反应来完成，用氩气作为载气，氧化剂为氧气，调整各种参数，反应气体乙酰丙酮钇、乙酰丙酮钆和三甲基溴化锑(V)的摩尔比为(3‑x)∶x∶1，0.5≤x≤1；衬底温度为650±200℃；薄膜生长温度为600±250℃；反应室内压力为133～1596Pa；反应室内氧气分压力为25～798Pa；载气和气态金属有机化合物源的流动速率为10～500cm3/min；氧气的流动速率为5～300cm3/min；薄膜的沉积速率为0.5～10μm/h；薄膜沉积时间为10～100min，按照上述工艺成功地在衬底基片上沉积形成Y3‑xGdxSbO7膜层，0.5≤x≤1，将三种膜层于氮气或氩气中在1320±10℃处理200±10min；使之晶化而得到所需的铁磁性颗粒核γ‑Fe2O3‑光催化剂壳Y3‑xGdxSbO7，其中0.5≤x≤1，顺磁性颗粒核SiO2‑Y3‑xGdxSbO7，其中0.5≤x≤1或反铁磁性颗粒核MnO‑Y3‑xGdxSbO7，其中0.5≤x≤1。