超低介电常数聚酰亚胺的制备方法

摘要

本发明公开了一种超低介电常数聚酰亚胺的制备方法。该方法是将γ－氨丙基三乙氧基硅烷偶联剂加入到多金属氧酸盐水溶液中，制备多金属氧酸盐/硅烷杂化材料；然后将其加入到聚酰胺酸溶液中搅拌20～24小时后，涂膜，真空度为－0.1MPa的真空条件下80℃加热2h、100℃加热1h、200℃加热1h、300℃加热1h热酰亚胺化，冷却后制得超低介电常数聚酰亚胺薄膜。所得聚酰亚胺的介电常数可以降低至2以下，同时热学性能和机械性能也得到提高，当多金属氧酸盐/硅烷杂化材料加入量为20％时，以PMDA和ODA为单体的聚酰亚胺，介电常数降低至1.42，同时Tg提高80℃，杨氏模量提高110％。

主权项

1.超低介电常数聚酰亚胺的制备方法，其特征在于包括如下步骤：(1)将γ-氨丙基三乙氧基硅烷偶联剂加入到质量百分含量为1％～3％的多金属氧酸盐水溶液中，调节pH值为1～2，20～40℃反应20～24h，过滤除去γ-氨丙基三乙氧基硅烷水解自聚物，滤液在氮气保护下减压蒸馏除去溶剂，然后在乙醚中重结晶，得到多金属氧酸盐/硅烷杂化材料；硅烷偶联剂加入量是多金属氧酸盐摩尔量的10～20倍；所述的多金属氧酸盐为单缺位或双缺位的Keggin结构的K8XY11O39或K8XY10O36，其中X＝Si、P；Y＝W、Mo；或者为单缺位或双缺位的Dawson结构的K6XY17O58或K6X2Y16O56，其中X＝Si、P，Y＝W、Mo；(2)将步骤(1)所得的多金属氧酸盐/硅烷杂化材料加入到预先制备的、以N-甲基吡咯烷酮为溶剂的聚酰胺酸溶液中，20～40℃下搅拌16～24h后，涂膜，真空度为-0.1MPa的真空条件下80℃加热2h、100℃加热1h、200℃加热1h、300℃加热1h热酰亚胺化，冷却后为超低介电常数聚酰亚胺薄膜；其中多金属氧酸盐/硅烷杂化材料按聚酰胺酸质量的5％～20％加入。