发明名称 制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的方法及装置
摘要 一种制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的方法及装置,系由连续性的区熔式提拉法,配合选用适当熔区之组成及包含隔离物件之长型坩埚,而固体进料可事先藉由分批凝固或烧结的方式来得到等化学计量比之固体,即可生产出锂/铌或锂/钽化学计量比极为接近壹的铌酸锂及钽酸锂单晶,而由于区熔的特性,轴向及径向之化学计量也可达到良好的控制。
申请公布号 TWI236455 申请公布日期 2005.07.21
申请号 TW091103520 申请日期 2002.02.27
申请人 国立台湾大学 发明人 蓝崇文
分类号 C01D15/00 主分类号 C01D15/00
代理机构 代理人 詹铭文 台北市中正区罗斯福路2段100号7楼之1;萧锡清 台北市中正区罗斯福路2段100号7楼之1
主权项 1.一种制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的装置,包括:一加温炉体(402);一长形坩埚(404),置于该加温炉体(402)中;一隔离物件(406),置于该长形坩埚(404)中,用以区隔出一熔区(414)以及一固体进料区(416),其中该熔区(414)位于该固体进料区(416)上;一晶体提拉系统(412),置于该熔区(414)上方,用以放置一晶种(422),并于长晶期间提拉该晶种(422);一加热器(417),置于该熔区(414)外之该加温炉体(402)外;以及一推升转动系统(410),位于该长型坩埚(404)下,以于长晶期间转动并推升该长型坩埚(404)。2.如申请专利范围第1项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的装置,其中该隔离物件包括一隔离板。3.如申请专利范围第1项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的装置,其中该隔离物件包括一浅型坩埚。4.如申请专利范围第1项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的装置,其中该隔离物件之材质包括铂与铱其中之一。5.如申请专利范围第1项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的装置,其中更包括一预热器置于该固体进料区外之该加温炉体外。6.如申请专利范围第1项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的装置,其中更包括一后热器置于该长型坩埚以上之该加温炉体外。7.一种利用申请专利范围第1项所述之装置制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的方法,其步骤包括:配置一固体进料之组成于该长型坩埚中,该固体进料之组成为莫耳比为1:1的铌酸锂与莫耳比为1:1的钽酸锂其中之一;将该隔离物件置入该长型坩埚中;配置一原始熔区之组成,当该固体进料之组成为莫耳比为1:1的铌酸锂时,该原始熔区之组成为58~60%对铌酸锂(Li2O/(Li2O+Nb2O5)),而当该固体进料之组成为莫耳比为1:1的钽酸锂时,该原始熔区之组成为58~60%对钽酸锂(Li2O/(Li2O +Ta2O5));将该原始熔区之组成填入该长型坩埚;利用该加热系统熔化该原始熔区之组成,且维持该固体进料之组成为致密的固态;将一晶种浸入熔化的该原始熔区之组成中;待该晶种回熔后提拉一晶体;以及当该晶体至适当直径后,利用该推升转动系统推升该长型坩埚以连续进料。8.如申请专利范围第7项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的方法,其中更包括于该固体进料之组成中掺加具有一第一浓度(C0)的一掺加物。9.如申请专利范围第8项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的方法,其中更包括于该原始熔区之组成中掺加具有一第二浓度的该掺加物,其中该第一浓度与该第二浓度的比値为该掺加物的偏析系数(k)。10.如申请专利范围第9项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的方法,其中该掺加物包括氧化镁(MgO)、氧化锌(ZnO)与铁(Fe)其中之一。11.如申请专利范围第7项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的方法,其中提拉该晶体之速率与推升该长型坩埚之速率成比例。12.如申请专利范围第7项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的方法,其中提拉该晶体之速率与推升该长型坩埚之速率的比率等于该长型坩埚内截面积与该晶体截面积的比率。13.如申请专利范围第7项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的方法,其中更包括:待该晶体生长完成后,缓慢降低该加温炉体温度至室温;以及取出该晶体。14.一种制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的装置,包括:一加温炉体(402);一长形坩埚(404),置于该加温炉体(402)中,用以盛装一原料;一晶体提拉系统(412),置于该长形坩埚(404)上方;一加热系统(408),置于该加温炉体(402)外,用以熔化该长型坩埚(404)中的部分该原料;以及一推升转动系统(410),位于该长型坩埚(404)下,用以转动并推升该长型坩埚(404)。15.如申请专利范围第14项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的装置,其中该加热系统更包括一预热器置于该加温炉体外,用以预热未被熔化的部分该原料。16.如申请专利范围第14项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的装置,其中该加热系统更包括一后热器置于该加温炉体外,以降低等化学计量比铌酸锂及钽酸锂单晶的温度梯度。17.一种利用申请专利范围第14项所述之装置制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的方法,其步骤包括:配置一固体进料之组成于该长型坩埚中,该固体进料之组成为莫耳比为1:1的铌酸锂与莫耳比为1:1的钽酸锂其中之一;配置一原始熔区之组成,当该固体进料之组成为莫耳比为1:1的铌酸锂时,该原始熔区之组成为58~60%对铌酸锂,而当该固体进料之组成为莫耳比为1:1的钽酸锂时,该原始熔区之组成为58~60%对钽酸锂;将该原始熔区之组成填入该长型坩埚;利用该加热系统熔化该原始熔区之组成,且维持该固体进料之组成为致密的固态;将一晶种浸入熔化的该原始熔区之组成中;待该晶种回熔后提拉一晶体;以及当该晶体至适当直径后,利用该推升转动系统推升该长型坩埚以连续进料。18.如申请专利范围第17项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的方法,其中更包括于该固体进料之组成中掺加具有一第一浓度(C0)的一掺加物。19.如申请专利范围第18项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的方法,其中更包括于该原始熔区之组成中掺加具有一第二浓度的该掺加物,其中该第一浓度与该第二浓度的比値为该掺加物的偏析系数(k)。20.如申请专利范围第18项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的方法,其中该掺加物包括氧化镁(MgO)、氧化锌(ZnO)与铁(Fe)其中之一。21.如申请专利范围第18项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的方法,其中提拉该晶体之速率与推升该长型坩埚之速率成比例。22.如申请专利范围第18项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的方法,其中提拉该晶体之速率与推升该长型坩埚之速率的比率等于该长型坩埚内截面积与该晶体截面积的比率。23.如申请专利范围第18项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的方法,其中更包括:待该晶体生长完成后,缓慢降低该加温炉体温度至室温;以及取出该晶体。24.一种制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的装置生长晶体的方法,系用一长晶装置成长一晶体,该长晶装置至少包括一长形坩埚与一局部加热器,其步骤包括:将一第一组成的原料置于该长型坩埚中,该第一组成的原料为莫耳比为1:1的铌酸锂与莫耳比为1:1的钽酸锂其中之一;将一第二组成的原料置于该长型坩埚中,当该第一组成的原料为莫耳比为1:1的铌酸锂时,该第二组成的原料为58~60%对铌酸锂,而当该第一组成的原料为莫耳比为1:1的钽酸锂时,该第二组成的原料为58~60%对钽酸锂;藉由该局部加热器熔化该第一组成的原料与该第二组成的原料其中之一;以及同时提拉该晶体与推升该长型坩埚。25.如申请专利范围第24项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的装置生长晶体的方法,其中将该第一组成的原料置于该长型坩埚中知该步骤后,更包括放置一隔离物件于该长型坩埚中,以分隔该第一组成的原料与该第二组成的原料。26.如申请专利范围第24项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的装置生长晶体的方法,其中提拉该晶体之速率与推升该长型坩埚之速率呈一比率,以生长均匀组成之该晶体。27.如申请专利范围第24项所述之制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的装置生长晶体的方法,其中提拉该晶体之速率与推升该长型坩埚之速率的该比率等于该长型坩埚内截面积与该晶体截面积的比率。图式简单说明:第1图系铌酸锂(LiNbO3)的相图;第2图为钽酸锂(LiTaO3)的相图;第3图系习知一种双坩埚法所使用之装置的剖面示意图;第4图系依照本发明一较佳实施例之一种制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的装置剖面图;以及第5图系依照本发明实施例之一种制备等化学计量比之铌酸锂及钽酸锂单晶的步骤流程图。
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