发明名称 合成氮化铝之方法与装置
摘要 本发明系关于一种氮化铝的合成方法与装置,乃利用一耐高压反应器,将铝粉与各种可以合成氮化铝的化合物如稀释剂、添加剂及铝箔团等化合物混合以组成反应物,置入一具有两端开口之铝制容器内再将此容器置于耐高压反应器内,从容器底部通入氮气与耐高压反应器内壁充氮气,进行热燃烧合成反应,可同时或逐一获得高纯度之氮化铝产物,且发明过程中各种用以合成氮化铝的各式反应物在不同压力下、不同组成下、不同堆积密度下与各种控制条件下燃烧合成反应之条件下,以获得高纯度的氮化铝产物,皆于本案中揭露。本发明亦关于利用不同原料组成以合成氮化铝,扩大热燃烧合成反应时反应物原料的选择范围,并简化其繁琐的反应条件与设定,大量制造氮化铝产物。
申请公布号 TWI230685 申请公布日期 2005.04.11
申请号 TW090100225 申请日期 2001.01.04
申请人 国立成功大学 发明人 锺贤龙;林俊男;林政晓;刘敬远;陈政权
分类号 C01B21/072 主分类号 C01B21/072
代理机构 代理人 蔡清福 台北市中正区忠孝东路1段176号9楼
主权项 1.一种氮化铝的合成方法,包括步骤:(1)提供一具有两端开口之铝制容器;(2)提供一反应物置于该铝制容器中;(3)实施选自于一步骤(3.1)在该反应物与盛装容器之底面与器壁间置放一层氮化铝粉与一步骤(3.2)于该反应物中以直立方式置放多孔铝管之中任一者与任两者其中之一步骤;(4)将装有该反应物之该铝制容器置于一高压反应槽中并由该铝制容器底部通以氮气;以及(5)在该反应物顶面加热至该反应物燃烧,藉以合成该氮化铝产物。2.如申请专利范围第1项所述之方法,其中于该步骤(2)后另包含一步骤(2.1)于该反应物顶面置放一起始剂。3.如申请专利范围第2项所述之方法,其中该起始剂系铝粉与选自于一稀释剂、一添加剂、一碘(I2)、一能进行高放热反应混合物与其中任一者、任二者与任三者以上之混合物。4.如申请专利范围第3项所述之方法,其中该稀释剂为高熔点且不参与化学反应之物质,系为选自于氮化铝(AlN)、氮化硼(BN)、氮化钛(TiN)、碳化矽(SiC)、氮化矽(Si3N4)、碳化钨(WC)、三氧化二铝(Al2O3)、二氧化锆(ZrO2)、二氧化钛(TiO2)、二氧化矽(SiO2)、碳粉、钻石粉及以前述化合物中以任何方式混合形成之该稀释剂等其中之一所形成。5.如申请专利范围第4项所述之方法,其中该稀释剂为该氧化铝(AlN)时,则产物全为氧化铝产物,若使用别种原料之粉体作为该稀释剂时则产物为氮化铝与该别种原料形成之复合材料产物。6.如申请专利范围第3项所述之方法,其中该稀释剂之用量占该反应物整体重量之0-80wt%,以1-50wt%为最佳。7.如申请专利范围第3项所述之方法,其中该添加剂系指可在铝熔点660℃以下分解或气化之化合物,系选自于一卤化铵类、一含NHX基之化合物、一含卤素之化合物或其中任二者、任三者等其中之一化合物所形成。8.如申请专利范围第7项所述之方法,其中该卤化铵类系选自于氟化铵(NH4F)、氯化铵(NH4Cl)、溴化铵(NH4Br)与碘化铵(NH4I)等其中之一所形成。9.如申请专利范围第7项所述之方法,其中该含NHX基之无机盐类系选自于尿素(CO(NH2)2)、复碳酸铵(NH2CO2NH2)、碳酸铵((NH4)2CO3、氟化氢铵(NH4HF2)、氟化氢钾(KHF2)、硝酸铵(NH4NO3)、碳酸氢铵(NH4HCO3)、甲酸铵(HCOONH4)、(N2H4)、酸盐(N2H4.HCl)、溴化氢(N2H4.HBr)、二盐酸盐(N2H4.2HCl)等其中之一化合物所形成。10.如申请专利范围第7项所述之方法,其中该含卤素之化合物系选自于氯化铝(AlCl3)、溴化铝(AlBr3)、氯化铁(FeCl3)等其中之一所形成。11.如申请专利范围第3项所述之方法,其中该高放热反应混合物系为选自于一钛(Ti)加碳(C)、铝(Al)加氧化铁(Fe3O4)、铝(Al)加铁(Fe)与镍(Ni)加铝(Al)等其中之一化合物所形成。12.如申请专利范围第3项所述之方法,其中该起始剂中该混合物之用量为该起始剂之0.01-100wt%之间,而以0.05-60wt%为最佳。13.如申请专利范围第3项所述之方法,其中该起始剂之用量以其置于该反应物顶面之厚度介于1-30mm之间,而以2-20mm为最佳。14.如申请专利范围第1项所述之方法,其中于该步骤(3.1)中之该氮化铝粉之厚度可为1-100mm之间,而以3-50mm为最佳,该氮化铝粉体之粒径可为0.01-10mm而以0.1-5mm为最佳。15.如申请专利范围第1项所述之方法,其中于该步骤(3.2)中之该多孔铝管系为选自于一体成型具多孔铝管、一体成形后再打孔之铝管、一铝箔卷成单层管壁后打孔之铝管、一铝箔卷成多层管壁后打孔之铝管、一铝箔卷成单层管壁之多孔铝管与一铝箔卷成多层管壁之多孔铝管等其中之一构造方式所制成。16.如申请专利范围第1项所述之方法,其中于该步骤(3.2)中之该多孔铝管之高度系由该反应物之高度决定,该高度系指该多孔铝管之一端置于该铝制容器底部时,该多孔铝管之另一端恰能伸出反应物顶面为宜。17.如申请专利范围第1项所述之方法,其中于该步骤(3.2)中之该多孔铝管之厚度为0.01-2mm之间,而以0.02-0.5mm为最佳。18.如申请专利范围第17项所述之方法,其中该多孔铝管之厚度系被决定于在燃烧时不会被四周该反应物压扁至不通气以及在进行该燃烧反应时,能同时被燃烧成氮化铝。19.如申请专利范围第1项所述之方法,其中于该步骤(3.2)中之该多孔铝管之管壁孔径可为介于0.001-1.5mm之间,而以0.05-1mm为最佳。20.如申请专利范围第1项所述之方法,其中于该步骤(3.2)中之该多孔铝管之孔洞密度可为孔洞面积占不打孔时之容器壁面积之1-50%为宜,而以5-30%为最佳。21.如申请专利范围第1项所述之方法,其中于该步骤(3.2)中之该多孔铝管所使用之铝管数可为所有铝管之截面积占该铝制容器截面积之1-50%为宜,而以5-20%为最佳。22.如申请专利范围第1项所述之方法,其中该步骤(4)中,包含另一步骤(4.1)系为将该铝制容器置于该耐高压反应器所形成之一密闭室中,并抽空该密闭室内空气再回充氮气于该密闭室内。23.如申请专利范围第22项所述之方法,其中该密闭室内回充该氮气后之氮气压力介于0.1-30atm,而以0.5-10atm为最佳。24.如申请专利范围第1项所述之方法,其中该步骤(5)中,另包含一步骤(5.1)待所产生的该氮化铝产物冷却后,予以研磨至呈一铝粉体产物。25.如申请专利范围第1项所述之方法,其中该铝制容器之形状系选自于一圆桶形、一球形与一椭圆球形等其中之一形状为最佳。26.如申请专利范围第1项所述之方法,其中该铝制容器之含铝量需高于25wt%。27.如申请专利范围第1项所述之方法,其中该铝制容器之器壁构造系选自于以一体成型制成、一单层多孔、一复数层多孔、一单层无孔与一复数层无孔等其中之一构造方式所制成。28.如申请专利范围第27项所述之方法,其中该铝制容器为多孔形式者则其孔径大小为0.001-1.5mm,以0.025-1mm为最佳。29.如申请专利范围第28项所述之方法,其中该铝制容器孔洞之密度,为孔洞面积占不打孔时之容器壁面积之1-50%,而以5-30%为最佳。30.如申请专利范围第1项所述之方法,其中该铝制容器之器壁厚度介于0.01-2mm之间,而以0.02-0.5mm为最佳。31.如申请专利范围第1项所述之方法,其中该铝制容器之两端设计系选自于一两端皆具有开口或一端具有开口另一端打孔之一构造所形成。32.如申请专利范围第1项所述之方法,其中该反应物系为选自于一铝粉物质与该铝粉物质与一作用剂两者其中之一所形成。33.如申请专利范围第32项所述之方法,其中该铝粉物质之堆积密度介于0.1-1.6g/cm3。34.如申请专利范围第32项所述之方法,其中该铝粉物质为一纯的铝粉其平均粒径介于0.01-200mm之间。35.如申请专利范围第32项所述之方法,其中该铝粉物质之含铝量需高于25wt%,系为选自于一工业制造级之纯铝粉、一含铝合金铝粉、一纯铝合金与其他混合粉体等其中之一所形成。36.如申请专利范围第35所述之方法,其中该其他混合粉体,系为选自于一渗混其他元素铝粉、一工业制造级铝产物碎屑与一铝合金制品碎屑等其中之一所形成。37.如申请专利范围第32项所述之方法,其中该作用剂系选自于一稀释剂、一添加剂、一铝箔团以及其中任二者与任三者其中之一化合物所形成。38.如申请专利范围第37项所述之方法,其中该稀释剂为高熔点且不参与化学反应之物质,系为选自于氮化铝(AlN)、氮化硼(BN)、氮化钛(TiN)、碳化矽(SiC)、氮化矽(Si3N4)、碳化钨(WC)、三氧化二铝(Al2O3)、二氧化锆(ZrO2)、二氧化钛(TiO2)、二氧化矽(SiO2)、碳粉、钻石粉及以前述化合物中以任何方式混合形成之该稀释剂等其中之一所形成。39.如申请专利范围第38项所述之方法,其中该稀释剂为该氮化铝(AlN)时,则产物全为氮化铝产物,若使用别种原料之粉体作为该稀释剂时则产物为氮化铝与该别种原料形成之复合材料产物。40.如申请专利范围第37项所述之方法,其中该稀释剂之用量占该反应物整体重量之0-80wt%,以1-50wt%为最佳。41.如申请专利范围第37项所述之方法,其中该添加剂系指可在铝熔点660℃以下分解之气化之化合物,系选自于一卤化铵类、一含NHX基化合物之、一含卤素之化合物及其中任二者、与任三者等其中之一化合物所形成。42.如申请专利范围第41项所述之方法,其中该卤化铵类系选自于氟化铵、氯化铵、溴化铵与碘化铵等其中之一所形成。43.如申请专利范围第41项所述之方法,其中含NHX基之化合物系选自于自于尿素(CO(NH2)2)、复碳酸铵(NH2CO2NH2)、碳酸铵((NH4)2CO3)、氟化氢铵(NH4HF2)、氟化氢钾(KHF2)、硝酸铵(NH4NO3)、碳酸氢铵(NH4HCO3)、甲酸铵(HCOONH4)、(N2H4)、酸盐(N2H4.HCl)、溴化氢(N2H4.HBr)、二盐酸盐(N2H4.2HCl)等其中之一化合物所形成。44.如申请专利范围第41项所述之方法,该含卤素之化合物系选自于氯化铝(AlCl3)、溴化铝(AlBr3)、氯化铁(FeCl3)或碘等其中之一所形成。45.如申请专利范围第37项所述之方法,其中该铝箔团系指使用小片铝箔作成之非致密、不拘形状、大小为0.1-5mm之团块,而以0.2-3mm为最佳,且含铝量需高于25wt%,用量占该反应物之0-30wt%。46.如申请专利范围第37项所述之方法,其中该添加剂之用量为占反应物之0-80wt%,而以1-50wt%为最佳。47.如申请专利范围第1项所述之方法,其中该步骤(5)之加热方式系指以一电源靠近被填装于该铝制容器内之该反应物与该起始剂之顶面上。48.如申请专利范围第1项所述之方法,其中该步骤(5)之加热方式系为选自于钨丝、钨片、石墨片、石墨带、SiC、MoSi2、镍铬丝、钽丝等电阻加热元件,通电加热或使用雷射、红外线以及微波等加热方法之一,照射被填装于该铝制容器内之该反应物与该起始剂之顶面上。49.如申请专利范围第1项所述之方法,其中该步骤(5)之加热温度为700-1700℃之间。图式简单说明:图一:本案较佳实施例之氮化铝合成装置之结构示意图。图二:一种以燃烧合成复数个氮化铝产物之较佳装置示意图。图三:以燃烧合成氮化铝产物之过程说明示意图。图四:第1项至第3项实验项目产物分析之XRD图。图五:第8项至第11项实验项目产物分析之XRD图。图六:第15项至第20项实验项目产物分析之XRD图。
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