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La présente invention concerne des polyisoprènes de synthèse présentant un taux élevé d'enchaînements cis-1,4 et leur procédé de préparation. Les polyisoprènes de synthèse selon l'invention présentent un taux d'enchaînements cis-1,4, mesuré selon la technique de résonance magnétique nucléaire du carbone 13 ou de dosage par moyen infrarouge, qui appartient à un domaine allant de 99,0% à 99,6%. Le procédé de préparation selon l'invention de ces polyisoprènes de synthèse consiste essentiellement à faire réagir un système catalytique en présence d'isoprène, et il consiste: a) à utiliser, à titre de système catalytique, un système à base d'au moins, un manomère diène conjugué, un sel d'une ou plusieurs terres rare d'un acide phosphorique organique, un agent d'alkylation alkylaluminium de formule AIR3 ou HAIR2, et, un donneur d'halogène constitué d'un halogénure d'alkylaluminium, le rapport molaire (agent d'alkylation/sel de terre rare) allant de 1 à 5, et, b) à mettre en oeuvre la réaction de polymérisation de l'isoprène à une température inférieure ou égale à 5~C.
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