用于苯腈选择性加氢偶联一步制备亚胺的催化剂及制法与应用

摘要

本发明属于纳米金属催化剂技术领域，公开了一种用于苯腈选择性加氢偶联一步制备亚胺的催化剂及其制法与应用。本发明的制备方法为先制备金属有机骨架结构材料，然后加入Pt源，通过还原反应使纳米Pt金属颗粒负载在金属有机骨架结构材料上，在氢气气氛中还原活化，得到所述用于苯腈选择性加氢偶联一步制备亚胺的催化剂。本发明所述用于苯腈选择性加氢偶联一步制备亚胺的催化剂，是一种同时具有Lewis碱性位和加氢活性位的双功能催化剂。在制备亚胺的反应过程中路易斯碱性位点能有效抑制亚胺进一步加氢，从而在常压氢气反应条件下，苯腈的转化率达到99％以上，N-苄基-1-苯甲亚胺的选择性达99％以上。

主权项

一种用于苯腈选择性加氢偶联一步制备亚胺的催化剂的制备方法，其特征在于包括如下步骤：(1)金属有机骨架结构材料的制备与活化：将Ni(NO₃)₃·6H₂O、三乙烯二胺和对苯二甲酸加入到水热反应釜中，再加入N,N‑二甲基甲酰胺，升温至110～150℃反应40～56h；冷却至室温后过滤并依次用N,N‑二甲基甲酰胺和甲醇洗涤，得到粉末；然后将所述粉末真空干燥，即可得到活化的金属有机骨架结构材料Ni‑MOF；(2)催化剂的制备：以H₂PtCl₆·6H₂O为Pt源，以甲醇为溶剂，将H₂PtCl₆·6H₂O制成0.5～1.5mmol/L的溶液，加入保护剂，冰浴搅拌0.5～1.5h，然后加入NaBH₄溶液将H₂PtCl₆·6H₂O还原为Pt单质，再向溶液中加入所述活化的金属有机骨架结构材料Ni‑MOF，常温下搅拌6～12h；过滤并用甲醇洗涤滤饼，置于40～80℃的烘箱中干燥4～10h，然后于80～150℃真空干燥2～4h，最后在150～250℃温度下的流动氢气气氛中还原处理2～4h，得到活化后的Pt/Ni‑MOF催化剂，即为所述用于苯腈选择性加氢偶联一步制备亚胺的催化剂。