在低共熔混合物中制备的磷酸锆晶体材料及制备方法

摘要

在低共熔混合物中制备的磷酸锆晶体材料及制备方法，属于无机材料领域，具体来讲涉及一种采用低共熔混合物作为溶剂和模板剂合成磷酸锆晶体材料及制备方法。其特征在于：将锆化合物与低共熔混合物加入到带聚四氟乙烯内衬的不锈钢反应釜中，搅拌均匀后，依次再加入含磷化合物、氟化物、或者氮杂环化合物，继续搅拌直至物料均匀，密封反应釜，将其放入已设定好温度的烘箱中，经过晶化，取出反应釜，室温冷却，用蒸馏水洗涤样品，过滤，得到的固体产物在室温下风干即可，制备低共熔混合物的原料便宜易得，制备工艺简单，低共熔混合物是挥发性极低的绿色优良溶剂，可以减少对环境的污染。

主权项

一种在低共熔混合物中制备磷酸锆晶体材料的方法，其特征在于是一种将离子液体热合成方法引入到磷酸锆晶体材料的合成中，采用具有离子液体特性的季铵盐与有机酸反应获得低共熔混合物，简称DES，作为溶剂兼模板剂制备的磷酸锆晶体材料，进一步讲：是一种将锆化合物与低共熔混合物加入到带聚四氟乙烯内衬的不锈钢反应釜中，搅拌均匀后，依次再加入含磷化合物和氮杂环化合物，继续搅拌直至物料均匀，密封反应釜，将其放入烘箱中，经过晶化，取出反应釜，室温冷却，用蒸馏水洗涤样品，过滤，得到固体产物的磷酸锆晶体材料，得到的固体产物的磷酸锆晶体在室温下风干，产物的晶体结构用X‑射线粉末衍射XRD进行表征，具体是按下列步骤进行的：I、低共熔混合物制备：将季铵盐与有机酸置于圆底烧瓶中加热到100±5℃，至反应物为透明液体，即得到反应所需的低共熔混合物，制备所述低共熔混合物的投料摩尔比为季铵盐∶有机酸＝(0.5‑2.0)∶1，制备所述低共熔混合物的季铵盐分别为四丙基溴化铵、四乙基溴化铵或四甲基氯化铵；制备所述低共熔混合物的有机酸分别为草酸、丙二酸、丁二酸、己二酸或苯甲酸；II、将锆化合物和步骤I中所制备的有机低共熔混合物加入到带聚四氟乙烯内衬的不锈钢反应釜中，搅拌15～20分钟，依次再加入含磷化合物和氮杂环化合物，搅拌25～30分钟直至反应物料均匀，其中各原料的摩尔比为锆化合物∶含磷化合物∶低共熔混合物∶氮杂环化合物＝1∶(1～5)∶(20～80)∶(0.5～10)，所述的锆化合物为氧氯化锆(ZrOCl2)、氧化锆(ZrO2)或丁醇锆(Zr(OC4H9)4)；所述的含磷化合物为正磷酸(H3PO4)或磷酸三丁酯[(C4H9O)3PO]，所述的氮杂环化合物为哌嗪(C4H10N2)、1，4‑二甲基哌嗪(C6H14N2)、咪唑(C3H4N2)或咪唑酮(C3H6N2O)；III、将步骤II所述的已装有反应物料的不锈钢反应釜密封后，放置于温度控制在100～200℃的烘箱中，反应12～240小时，取出反应釜，在室温下冷却；IV、将步骤III已冷却的反应釜打开，将所得的晶化产物取出，进行洗涤、过滤、干燥，即得到磷酸锆晶体材料的产品，所合成的磷酸锆晶体材料的产品X射线粉末衍射分析是在日本理学电机X射线衍射仪XRD，Rigaku Mini Flex上进行检测，测试条件：铜靶，Kα射线，工作电压30kV，工作电流15mA，步长为0.01°，扫描范围2θ＝5°～40°，扫描速度为1°/min，样品经过仔细研细压片后测试。