稀燃发动机用三元复合氧化物型选择性催化还原催化剂

摘要

本发明公开了一种稀燃发动机用三元复合氧化物型选择性催化还原催化剂。催化剂采用铁、铈、锆三元复合金属氧化物为活性成分，由活性成分与锐钛矿型TiO₂组成涂层，400目堇青石蜂窝陶瓷为负载型催化剂载体。催化剂的制备工艺包括：原料用量的确定；活性成分负载前驱体的制备；涂层浆料的制备和涂覆。催化剂采用尿素或氨气为还原剂，通过选择性催化还原净化稀燃发动机排气中的NOx。本发明催化剂中，氧化铈可以提高催化剂的低温催化活性，而氧化锆通过与氧化铈形成固溶体提高氧化铈的抗热老化性能。此外，催化剂中只含有无毒或低毒材料，避免了V₂O₅类SCR催化剂对人体健康的不利影响。

主权项

稀燃发动机用三元复合氧化物型选择性催化还原催化剂，由铁、铈、锆三元复合氧化物、锐钛矿型TiO₂以及堇青石蜂窝陶瓷载体组成，其特征在于：由铁、铈、锆三元复合金属氧化物组成活性成分，其中铁、铈、锆三种金属元素分别以氧化铁、氧化铈、氧化锆的形式存在于涂层基质中，并且其中铁、铈、锆三种原子的摩尔数量比例分别为：50％/15～35％/35～15％，摩尔百分比之和为100％，选择性催化还原催化剂的制备包括：(1)制备催化剂原料用量的确定分别计算出催化剂中氧化铁、氧化铈、氧化锆和纯质锐钛矿型TiO₂与采用钛酸丁酯转化制备而成的锐钛矿型TiO₂各分质量；分别按照每404g硝酸铁[Fe(NO₃)₃·9H₂O]产生79.84g氧化铁；每434.12g硝酸铈[Ce(NO₃)₃·6H₂O]产生172.11g氧化铈；每429.32g硝酸锆[Zr(NO₃)₄·5H₂O]产生123.22g氧化锆的比例，换算出所需原料硝酸铁、硝酸铈以及硝酸锆的质量；再根据每340.35g钛酸丁酯产生79.88g TiO₂的比例，计算出制备需要的钛酸丁酯质量；(2)活性成分负载前驱体的制备按已确定的质量称取硝酸铁、硝酸铈和硝酸锆，并按照每1g金属盐加25ml去离子水的比例，将硝酸铁、硝酸铈和硝酸锆三种金属盐溶解成混合溶液；将已确定质量的纯质锐钛矿型TiO₂粉末加入混合溶液中，在70～80℃下激烈搅拌6～12h，搅拌完成后将液体蒸干；然后在100～120℃下将蒸干后的粉末烘干4～8h，再将该粉末在550～600℃下高温焙烧2～3h；研磨冷却后，得到活性成分负载前驱体粉末；(3)涂层浆料的制备称取已确定质量的钛酸丁酯，将其加入到自身体积3～5倍的无水乙醇中搅拌，在搅拌的同时滴加体积相当于钛酸丁酯体积25～50％且质量浓度为10～20％的盐酸溶液，滴尽后继续搅拌直到混合物成为透明、澄清液体；然后在该液体中加入所述活性成分负载前驱体粉末，通过激烈的搅拌使活性成分负载前驱体粉末在液体中均匀分散；(4)涂层浆料的涂覆称取已确定质量的堇青石蜂窝陶瓷载体，经清洗、干燥后，浸没于已制备好的涂层浆料中，在60～80℃下边搅拌、边浸渍，直到涂层浆料中的液体被吸收和蒸发完毕；取出涂有浆料的堇青石蜂窝陶瓷载体，吹掉孔道内残留液体，在80～110℃下干燥6～12h，再在550～600℃下高温焙烧2～3h，即可得到铁、铈、锆三元复合金属氧化物型选择性催化还原催化剂。